（一）北方局锄奸
1930年，由于白色恐怖以及当时党内“左”倾错误路线影响，在天津的中共北方局的许多同志被捕，党组织屡遭破坏。为恢复斗争，党决定从各地抽调一些人员补充力量，李士英就是在此严酷形势下从直南特委调到北方局的。到北方局后，时任北方局交通科科长的安子文热情接待了他，并安排他在交通科做地下交通保卫工作，负责河北、山西、陕西、辽宁、黑龙江等几条路线的交通。
当时的天津，国民党反动当局到处搜捕共产党人，利用叛徒打入党内，许多同志被捕牺牲。残酷的形势迫使共产党针锋相对：利用探监方式向被捕同志了解是否有叛徒变节；利用亲友关系，打人敌人内部，在警局、军队、政府安插情报人员；发现叛徒就及时锄奸或迅速转移。
为掩护党的秘密活动，北方局分别在日租界中原公司、在法租界劝业场附近开设了木器店和棉花行，设立秘密联络点。
1930年初冬，天津河北区地下党许多同志被捕，而该区负责人李纯却安然无恙，这一反常情况引起北方局和天津市委的怀疑。此时一位被捕同志买通看守送来情报：李纯已经投敌叛变，在狱中帮助敌人审讯我被捕人员。党组织经过多方证实，李纯确已叛变，且正在帮敌人搜捕天津市委及北方局领导人，妄图破坏党组织。
李纯对党的威胁极大，北方局和天津市委决心立即除掉这个叛徒。当时北方局尚无专门的锄奸组织，具体由安子文负责此事。安子文与童长荣（时任天津市委书记）、徐兰芝（六大中央委员）、李士英、小高（后去陕西任军委书记）共5人，组成行动小组，利用李纯急于找到党的负责人的迫切心情，制定了周密的行动计划。
童长荣派人与李纯联系，称中央派来代表，约其立即见面。李纯急于邀功，未及向敌特机关报告就跟了过来。童带着李向行动地点走去。李士英等在确定无人跟踪后，先一步赶到、埋伏在行动地点。安子文、李士英开枪击毙叛徒后迅速撤离。为防敌人搜捕，他们藏好武器，换了衣服并且连进了三个澡堂洗澡。过后，租界巡捕带着警犬进行现场搜索，但一无所获。当时天津的一些报纸对此事进行了报道。
这次锄奸行动有力地打击了叛徒气焰，震慑了敌人，也使北方局领导感觉有必要建立专门的锄奸队伍保卫党。双手使枪的李士英在这次行动中表现得胆大心细，引起了北方局领导的注意。
（二）在中央特科
1930年底，组织上派18岁的李士英到上海中央特科学习。
中央特科是中共早期从事情报、保卫工作的专门组织。吸取了四—二事变血的教训，1927年5月，中央军委领导人周恩来在武汉建立中央军委特务科，负责情报和保卫工作。同年11月，中共中央从武汉迁到上海后，周恩来提出建立中央特科，其主要任务是保卫党中央的安全，负责获取情报、肃清内奸、营救被捕同志、交通联络等工作。
1928年11月，中共中央成立了由向忠发、周恩来、顾顺章三人组成的“中央特别委员会”（简称“特委”），“特委”是特科的决策机构。曾经担任特科的领导人有：周恩来、陈云、康生（赵容）、潘汉年、顾顺章（后叛变）、向忠发（后叛变）等人，聂荣臻也曾在特科工作过。
中央特科下设四科：
一科即总务科，主要负责中共中央机关的事务性工作，科长洪杨生（后叛变）。
二科即情报科，由陈赓（王庸）负责，二科派出的“龙潭三杰”李克农、钱壮飞和胡底等人直接潜伏在国民党中央特务机关的内部为党从事情报工作，在顾顺章叛变投敌后的关键时刻提供了极其重要的情报，在最危急时刻挽救了党中央。
三科即行动科，亦称“红队”、“打狗队”。它是在武汉中央军委特务科“红队”基础上成立的。三科科长曾由顾顺章兼任。它的主要任务是执行党中央交给的锄奸灭恶任务，负责保卫党中央的安全。
四科，即交通通讯科，由李强（曾培洪）负责，主要任务是负责中共中央同各地党组织的电台联络及交通工作。其人员有涂作潮、吴克坚、伍云甫、曾三、王子纲等人。
1931年4月，因顾顺章叛变，中共中央遭受重大打击。1934年6月，上海中央局书记李竹声等叛变，党中央和江苏省委机关、电台均遭敌人破坏，许多特科人员被捕。1935年1月，特科王德明、邝惠安、欧致光等同志被捕后被敌人杀害。同年11月，特科尚存人员转移到天津，特科在上海结束了自己的历史使命。
1981年11月8日，陈云在接见中央特科党史专题座谈会全体代表，与尚健在的特科老战士见面时，满怀深情地指指出：“特科是周恩来同志直接领导下的党的战斗堡垒，是一个有战斗力的白区党的地下组织。特科出过若干有名的或者党内大多数人不知道的有功绩的同志”，“也出过一个大叛徒顾顺章，但这件事并不损害特科作为党的一个有战斗力的组织。”这是对当年中央特科的历史评价。
李士英在中央特科学习了半年时间后，被分配在三科工作，后担任了“红队”一个行动组的副组长。三科和一、二科的关系比较密切。在执行锄奸任务时，都是由二科人员提供情报，指认被执行对象，李士英在执行任务时曾和陈赓接过头。
不久，北方局一个叛徒李树文从天津来到上海，意图破坏中央和北方局交通联系。按照中央指示，特科派李士英和其他两位队员把这个叛徒处决在上海卡德路一个弄堂里。
1931年1月，中共中央在上海召开六届四中全会，由三科负责会场的警卫工作。李士英也参加了这次警卫任务，当时三科在会场周围几座相邻住房中都布置了“手提机关枪”，来保卫会场安全。
1931年，北方局党组织连遭叛徒破坏，顺直省委（此时北方局已撤销，成立了顺直省委，后改称河北省委，机关设在北平）请中央特科派员协助除掉叛徒。
4月初，中央特科派李士英、李兰甫、孙小宝三人到天津，协助顺直省委开展锄奸工作。李士英他们到达天津后住在法租界附近一座楼内。不久，河北省委军委秘书薄一波前来接头。薄一波向他们简单介绍了情况。经商议，薄一波与李士英先去北平，其余人员暂留天津待命。到北平后，薄一波带李士英住进北平苏州胡同的山西忻州会馆，并将李士英介绍给省委派来配合的行动人员，李士英在详细了解叛徒情况后与省委配合人员制定了锄奸行动计划。
4月中旬的一天，他们以“开会”为由约叛徒见面。为麻痹他，李士英有意与其摆“龙门阵”，海阔天空一番后，称为安全起见，开会地点改在西山上，叛徒毫不怀疑，走到山高林密之处一块空地，李士英趁其不备，迅速解决了这个叛徒。按照顺直省委指示，他们在圆明园附近对另一叛徒实施了处决，在完成顺直省委交给的任务后，李士英等人立即回到上海。
1931年4月24日，中共中央政治局候补委员、中央特科负责人之一的顾顺章在武汉被捕，随即叛变投敌。顾掌握党内很多核心机密，他的叛变，给在上海的中共中央机关和中央领导人的安全带来极大威胁。幸亏武汉电告顾顺章叛变的几封急电，被值班的国民党中统特务机关负责人徐恩曾的机要秘书、中共地下党员钱壮飞接到。钱壮飞看后立刻派他的女婿刘杞夫连夜乘火车从南京赶往上海，找到李克农。但那天不是联系的时间，一时无法联系中央。在这极端危急时刻，李克农设法紧急联系上江苏省委书记陈云，陈云将这一消息转告党中央。中央当即决定由周恩来全权处理这一紧急事变。
在陈云协助下，周恩来召集中央特科紧急会议，赶在国民党大搜捕前，采取一切能够采取的应变措施，包括转移中央机关和中央领导人住处、改变秘密工作方法、销毁文件，斩断顾顺章已知的一切工作线索。
李士英后来回忆说：“中央机关和负责人连夜搬家转移，三科当时负责保卫任务，全体队员出动，_人保护一路，由于安排周密，在较短的时间内机关和人员都基本安全转移了，这段时间非常紧张。”
由于顾顺章的叛变，特科在国民党特务机构内的全部情报关系损失殆尽，我党建立多年的情报关系网被彻底破坏。中共在武汉、南京的地下机关基本遭到破坏，中央机关虽然基本幸存，但形势的极度恶化使得中央工作一度陷于停滞状态。特科也被迫进行了大整顿，由周恩来、陈云、康生、潘汉年、邝惠安5人重新组成新的中央特委，领导特科工作。
1931年6月，因叛徒向忠发出卖，周恩来在上海已很难存身。中央决定周恩来转移去中央苏区，由陈云负责中央特科。
陈云主持特科工作后，首先将已暴露的同志撤往苏区，同时撤销四科，将电台和交通工作移交中央秘书处，其余3个科进行了精简缩编，陈云自兼一科科长，潘汉年兼二科科长，康生（原担任中央组织部秘书长）兼三科科长。
陈云要求特科改变工作方式，特科人员要有真实的、能够深入社会进行地下活动的职业作为掩护，通过社会活动建立起各种社会关系以掩护特科工作。同时采取了更严密的防范措施，强调单线联系，严格限制特科人员之间相互往来。他花了几千块钱，由一些同情革命的可靠人士出面，办了二十个小铺子，散布在上海各个地区，以做买卖的形式掩护人员往来接头。
陈云在山海关路开了一个印刷所作为办事机关。当时该印刷所老板李伟基回忆道：“名义上是他负责内务，我担任业务，同时还雇了一位青年工友和一个学徒，大模大样地做起假老板来了，这个‘青年工友’就是特科人员李士英”。李士英也回忆道：“我和陈云同志会面时，他穿一件长褂子，外面套一件短背心，戴一顶红帽头，俨然一个账房先生。”
20世纪30年代的潘汉年，化名“小开”这个印刷所从来没有被破坏过。李士英当时的掩护职业就是在这个印刷所里“打工”，实际负责特科武器保管和接头工作。
在陈云亲自筹划下，特科终于在国民党淞沪警备司令部、法英租界巡捕房重新建立起党的地下情报关系。
顾顺章叛变后，出卖了党的很多核心机密，恽代英、蔡和森因他的出卖而牺牲。在特委指示下，特科还曾组织“红队”力量在上海火车站准备伏击顾顺章，但顾始终未敢公开露面。
当时中外反动势力勾结共同反共，租界当局逮捕共产党员后“引渡”给国民党政府。为震慑国民党警员和租界巡捕，“红队”首选负责“引渡”的淞沪警备司令部督察员王斌为镇压目标。行动小组在王斌住所的附近租了一间房做侦察据点，李士英在房间的窗台上摆了一面镜子，通过镜子随时观察王斌的出入。经过几个月侦察，基本掌握了王的活动规律。1932年4月22日下午，王斌外出时，被行动组在预伏地点击毙。处决王斌的行动，证明了中共特科组织依然存在，并显示了威力。这一行动在当时曾轰动一时，上海各大报纸都曾有过报道，使得叛徒们的活动有所收敛，英、法租界的巡捕华探也感到了威胁，这给营救被捕的同志带来了方便。
同年5月，特科决定惩处叛徒曹清澄。曹原在上海总工会工作，变节投敌后当了国民党上海警察局的督察员和情报组长，积极协助敌人捉拿共产党人，对组织危害极大。这一任务由“红队”李士英小组执行。李士英带领小组人员对曹清澄活动路线进行了侦察，行动当天，由他带领三科的李则才、刘国宝、袁立夫（二科人员，负责指认目标）分头前往曹清澄在法租界住处的附近埋伏。不料，却因为认错目标误击路人，枪声惊动附近巡捕房探员，李士英等只得撤退。在撤退路上，突然迎面遇上曹清澄，李士英不顾情势危急，奋不顾身击毙了叛徒，完成了任务，但李士英、刘国宝却被赶来的巡捕探员逮捕，随后李则才也被捕。他们被关押在法租界巡捕房看守所，等待他们的将是一场生与死的考验。
（三）狱中斗争
李士英等三人在法租界被捕，被关押在法租界的老北门巡捕房看守所（1935年改称麦兰巡捕房）。
在巡捕房里，李士英按事先准备好的假口供，一口咬定自己是从家乡到上海讨生活的，因衣食无着，替别人打架报私仇混饭吃，并无任何政治目的。法捕房探员对其严刑逼供，他被折磨得伤痕累累，多次昏死过去，但他始终坚贞不屈，保守了党的秘密。
1932年5月，法捕房将李士英等人移交到国民党江苏省高等法院第三分院，他们随即被押送到法院看守所关押（在法租界内）。
党组织为营救李士英三人，聘请上海著名的进步律师唐豪、史良、薜笃弼等为他们进行辩护。
在唐豪等律师帮助下，李士英做了充分准备。法官认定曹清澄与王斌被杀都是共产党报复杀人，并让叛徒杨凤歧到庭指认李士英。李士
英坚决否认认识杨。律师进行了从轻辩护，认为该案系伤害致死罪，不存在任何政治背景，因无其它证据，庭审陷入僵局。1933年1月，国民党上海第二特区地方法院还是以“危害民国及预谋杀人罪”，判处李士英、刘国宝死刑，李则才有期徒刑19年。
李士英等在律师帮助下坚持上诉，1935年2月，法院重审此案，维持原判。
政治犯有十多人，其中有刘田夫、熊瑾汀、李一平、温宁、陈俊卿等人，分别被关押在四个监房内。因为都是“已决犯”，看管相对松懈。熊瑾汀的妻子朱端绶，时常到监中探视熊瑾汀，并送各种日用品给狱友们，还帮助狱友们传递消息。
与李士英同监的刘田夫回忆：他入狱时，李士英已经坐牢三年，身体仍很虚弱，还不能完全站起来走路。当时狱中成立了党小组，为增强狱友信心，狱中党组织开展了斗争，要求监狱当局改善犯人伙食，增加家属探监次数，李士英因为积极参加斗争，曾被戴上20多斤重的手铐和脚镣。1937年8月13日，淞沪抗战爆发。当日，监狱当局将犯人编成挑夫队，押解运送弹药物资到前线，途中遭遇日机轰炸，李士英趁乱逃脱。他设法找到唐豪律师，当时唐豪是上海抗敌后援会委员，答应帮助他找到组织。一天，李士英偶遇原特科成员吴成方，吴成方当时在八路军上海办事处工作。此后，经八路军上海办事处主任潘汉年安排，李士英辗转来到西安七贤庄八路军办事处。1937年11月，经过五年多的囚禁与磨难，李士英终于来到了延安，回到了党的怀抱。
